Fe基雙原子催化劑對(duì)氧還原反應(yīng)（ORR）展現(xiàn)出了良好的催化活性，但是面臨著低溫性能不足的問(wèn)題。針對(duì)這一問(wèn)題，作者通過(guò)在Fe2N5雙原子位點(diǎn)附近引入CoN4位點(diǎn)以調(diào)節(jié)催化劑的電子自旋狀態(tài)，實(shí)現(xiàn)了對(duì)電催化反應(yīng)中間體的吸附-解吸行為的精確調(diào)控，制備出了一種自旋態(tài)增強(qiáng)的Fe基三原子催化劑Fe2/Co-NHCS，展現(xiàn)出優(yōu)異的低溫催化活性。作者進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)，該Fe2/Co-NHCS三原子催化劑可作為陰極催化劑時(shí)可顯著提升鋅空氣電池的低溫應(yīng)用性能。

鋅空氣電池（ZABs）因其壽命長(zhǎng)、環(huán)保、安全性高、成本低等優(yōu)勢(shì)，被認(rèn)為是一種極具發(fā)展?jié)摿Φ碾娀瘜W(xué)儲(chǔ)能裝置。然而，鋅空氣電池中關(guān)鍵的陰極反應(yīng)—氧還原反應(yīng)（ORR）涉及多電子轉(zhuǎn)移，動(dòng)力學(xué)過(guò)程較為緩慢，亟需開(kāi)發(fā)低成本、高效的電催化材料來(lái)提升陰極反應(yīng)速率。單原子催化劑（SACs）因其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的ORR催化性能受到廣泛關(guān)注，作為SACs的延伸，雙原子催化劑（DACs）由于具有更多的活性位點(diǎn)，并且活性位點(diǎn)之間存在協(xié)同作用，展現(xiàn)出更優(yōu)異的ORR活性。Fe基雙原子催化劑是當(dāng)前催化材料的研究熱點(diǎn)之一。然而，復(fù)雜的反應(yīng)中間產(chǎn)物吸附-解吸過(guò)程使得低溫時(shí)Fe基雙原子催化劑的活性不足，影響了鋅空氣電池性能發(fā)揮。

為了進(jìn)一步提高催化劑在低溫環(huán)境下的應(yīng)用能力，作者以Fe基雙原子催化劑為基礎(chǔ)，通過(guò)在Fe2N5雙原子結(jié)構(gòu)鄰近處引入CoN4位點(diǎn)，成功構(gòu)建了一種具有中等自旋態(tài)的三原子催化劑Fe2/Co-NHCS。理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果均表明，CoN4位點(diǎn)對(duì)Fe2N5結(jié)構(gòu)的自旋態(tài)調(diào)節(jié)起到了關(guān)鍵的增強(qiáng)作用，從而優(yōu)化了反應(yīng)中間產(chǎn)物的吸附-解吸過(guò)程，降低了反應(yīng)勢(shì)壘，提升了低溫時(shí)的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。得益于CoN4位點(diǎn)對(duì)Fe2N5雙原子位點(diǎn)的電荷激活作用，中等自旋態(tài)的Fe2/Co-NHCS展現(xiàn)出了優(yōu)異的ORR催化活性，在堿性條件下Fe2/Co-NHCS展現(xiàn)出了高達(dá)0.92 V的半波電位。基于該催化劑組裝的柔性ZABs（F-ZABs）在常溫和低溫環(huán)境下的均展現(xiàn)出優(yōu)異的應(yīng)用性能。常溫下，F(xiàn)e2/Co-NHCS驅(qū)動(dòng)的F-ZABs獲得1.47 V的開(kāi)路電壓，147.7 mW cm-2的峰值功率密度（Pmax）和持續(xù)110 h的出色充放電穩(wěn)定性。值得注意的是，即使在-40℃的極端環(huán)境下，F(xiàn)e2/Co-NHCS驅(qū)動(dòng)的F-ZABs仍能保持1.44 V的開(kāi)路電壓和57.3 mW cm-2的峰值功率密度，并具備超過(guò)150次充放電循環(huán)的優(yōu)異穩(wěn)定性，極大提升了ZABs在極端低溫環(huán)境下的應(yīng)用潛力。